Időfüggő folyamatok alkalmazása a prompt-gamma aktivációs analízisben

A prompt-gamma aktivációs analízis (PGAA, PGNAA) egy nukleáris analitikai módszer, amely elemi és izotóp-összetétel roncsolásmentes meghatározására alkalmas. Ph. D. munkámban a PGAA időfüggő folyamatait és ezek spektroszkópiai alkalmazásait tanulmányoztam. A vizsgált jelenségek széles időtartományt fogtak át, karakterisztikus idejük pikoszekundumtól a néhány napig változott. Ennek megfelelően az alkalmazott módszerek igen eltérőek voltak. A vizsgált jelenségek széles időtartományt fogtak át, karakterisztikus idejük pikoszekundumtól a néhány napig változott. Ennek megfelelően az alkalmazott módszerek igen eltérőek voltak.

Munkám első szakaszában három digitális gamma-spektrométer teljesítőképességét hasonlítottam össze a PGAA körülményei között: teszteltem az energiafelbontásukat, a stabilitásukat és a zajérzékenységüket. A rendelkezésre álló spektrométerek felbontása nem érte el az analóg rendszerünkét és bizonyos inkompatibilitásokra is fényt derítettem.

Igyekeztem hasznosítani a digitális spektrometria új lehetőségeit. A XIA gyártmányú Polaris spektrométer listamódját az igényeinknek megfelelően átalakítottam és kidolgoztam egy új mérési eljárást rövid és közepes felezési idejű nuklidok vizsgálatára. Kiértékelő programot írtam, amellyel energiaspektrumokat, lecsengési görbéket és 3D régiókat készíthettem a nyers adatokból. Módszereket dolgoztam ki a holtidő korrigálására, az időfüggő háttér figyelembe vételére lecsengési görbéknél és 3D régiók illesztésére időfüggő függvényekkel, és ezeket mért spektrumokon ellenőriztem. Több kiértékelési eljárást összehasonlítva beláttam, hogy a listamódú módszerek pontosabbak, mint az eddig használtak. Megmutattam, hogy az időfelbontás segítségével az energiaspektrumban átlapoló, de eltérő időfüggésű csúcsok kvantitatívan szétválaszthatók. Ipari megbízásra végzett analízisben sikeresen használtam a besugárzás utáni számlálás módszerét a Th kimutatási határának csökkentésére. Üzembe helyeztünk egy nyalábszaggatót a PGAA mérőhelyen, amellyel a prompt és az időfüggő bomlási jelek elkülöníthetők. Összeállítottam egy analóg és egy digitális mérőláncot a spektrumok párhuzamos gyűjtéséhez. Képleteket vezettem le a csúcsterület–tömeg-összefüggés számítására és az elágazó aktiválás korrekciójához. Meghatároztam 16 radionuklid parciális gamma-keltési hatáskeresztmetszetét, k0-értékét és hibaanalízist is végeztem. Beláttam, hogy bomlási spektrumokat használva esetenként kedvezőbb szelektivitás és kimutatási határ érhető el. Meghatároztam azon elemek körét, ahol a kimutatási határ a rutin analízisben ténylegesen csökkenthető.

A dolgozat utolsó részében módszert mutatok be a Doppler-kiszélesedett bórcsúcs illesztésére. Pontosabb csúcsalak függvényt, módosított háttéralakot vezettem be a 450-500 keV-es spektrumrégió leírására. Modell mintákon, különböző csúcsalakú mérőrendszereken ellenőriztem az eljárást. Az illesztési eredményeket a bór-nátrium interferencia példáján összehasonlítottam az eddig használt referencia-csúcs módszerrel. Tanulmányoztam a csúcsalak mátrixfüggését. Végül a módszert sikeresen alkalmaztam geológiai minták és doziméter alapanyagok elemzésénél.

1. L. Szentmiklósi, T. Belgya , Zs. Révay, G. L. Molnár: Digital signal processing in prompt-gamma activation analysis, J. Radioanal. Nucl. Chem. 264 (1) (2005) 229-234.

2. Zs. Révay, T. Belgya, L. Szentmiklósi, G. L. Molnár: Prompt gamma activation analysis using a chopped neutron beam, J. Radioanal. Nucl. Chem. 264 (2) (2005) 277-281

3. G. L. Molnár, Zs. Révay, L. Szentmiklósi: New perspectives for very short-lived neutron activation analysis, J. Radioanal. Nucl. Chem. 262 (1) (2004) 157-163

4. L. Szentmiklósi, T. Belgya, G. L. Molnár, Zs. Révay: Time resolved gamma-ray spectrometry, J. Radioanal. Nucl. Chem. 271 (2) (2007) 439-445

5. L. Szentmiklósi, K. Gméling, Zs. Révay: Fitting the boron peak and resolving interferences in the 450-490 keV region of PGAA spectra, J. Radioanal. Nucl. Chem. 271 (2) (2007) 447-453

6. L. Szentmiklósi, Zs. Révay, G. L. Molnár: Three-dimensional data processing for the time resolved gamma-ray spectrometry, J. Radioanal. Nucl. Chem. 265 (2) (2005) 213-219.

7. L. Szentmiklósi, Zs. Révay, R. Chobola, P. Mell, S. Szakács, I. Kása: Characterization of CaSO₄-based dosimeter materials with PGAA and thermoluminescent methods, J. Radioanal. Nucl. Chem, 267 (2) (2006) 415-420

8. L. Szentmiklósi, Zs. Révay, T. Belgya: An improved beam chopper setup at the Budapest PGNAA-NIPS facility (accepted for publication, IRRMA-6 proceedings of Nucl. Instr. Meth. B.)

9. L. Szentmiklósi, Zs. Révay, T. Belgya: Investigation of nuclides activated in-beam with chopped-beam PGAA, Nucl. Instr. Meth. A 564 (2006) 655-661